解除小天才电话手表已经绑定的手机号，可以按照以下步骤操作。
1、使用家长手机端的账号登录小天才APP。
2、点击APP底部右侧的更多图标。
3、在更多功能页面，点击上方的通讯录选项。
4、找到想要解绑的联系人，点击该联系人，进入联系人详情页面后，点击右上角的解绑图标，系统会再次提醒是否解绑，确认无误后，点击确认解绑即可解除该联系人绑定的手机号。
在操作过程中可能需要输入手表的验证码或进行其他验证步骤，如果遇到问题，可以联系小天才的客服人员寻求帮助，不同版本的小天才APP操作可能会有细微差异，请根据所使用的版本进行操作。
